Новости

Aug 31, 2023

Улучшенный метод получения CuO/CeO2.

Научные отчеты, том 13,

Том 13 научных докладов, номер статьи: 9345 (2023) Цитировать эту статью

Подробности о метриках

В данной работе мы представляем метод прямого покрытия монолитов катализатором CeO2/CuO методом сжигания карбамида-нитрата. Катализатор был охарактеризован с помощью измерений XRD, SEM/EDX и EPR. Описаны экспериментальные результаты при использовании этого катализатора для преимущественного окисления CO. Каталитическую активность реакции CO–PrOx измеряли путем регистрации конверсии CO в зависимости от температуры реакции в богатой водородом газовой смеси в присутствии и отсутствие водяного пара. В ходе длительного испытания продолжительностью более 310 часов была продемонстрирована долговременная стабильность катализатора. Показано, что прямое покрытие является многообещающим подходом, с помощью которого на монолит можно нанести большее количество катализатора за один этап, чем это было бы возможно при использовании покрытий.

Для работы топливного элемента с мембраной из полимерного электролита (PEFC) с помощью технологии обработки топлива из жидкого водорода, несущего векторы энергии (например, дизельное топливо, керосин или метанол), генерируется богатый водородом топливный газ. Первым этапом переработки топлива является риформинг, за которым часто следует реакция конверсии воды и газа (РГС)1.

Последний имеет функцию снижения концентрации CO в продукте-газе риформинга примерно с 8-10 об.% до менее 1 об.%. Кроме того, продукт-газ реактора WGS обычно содержит около 35 об.% H2, 16 об.% CO2, 20 об.% H2O, 0,5 об.% Ar, а также от нескольких сотен до нескольких тысяч частей на миллион метана, а также как и другие следы высших углеводородов2,3,4,5, остаток до 100% составляет азот. Однако для работы PEFC концентрация CO должна быть снижена до значений < 100 ppm1,6. Часто это осуществляют с помощью реактора CO-PrOx (предпочтительного окисления). В будущем термоинтегрированном двухступенчатом PrOx-реакторе планируется использовать монолитный носитель, покрытый катализатором, не содержащим благородных металлов.

При выборе каталитической системы основное внимание уделялось технологической цепочке системы переработки топлива, как описано Samsun et al.4. Реактор CO-Prox должен идеально вписываться в систему. Поэтому расчетная температура на входе в реактор PrOx должна основываться на температуре на выходе реактора WGS в диапазоне 200–300 °C. На основании большого количества многообещающих опубликованных результатов7,8,9,10,11,12,13,14,15,16 для решения этой задачи была выбрана каталитическая система CuO/CeO2. Далее сообщается о целенаправленном синтезе этого катализатора на монолитном носителе методом мочевино-нитратного сжигания.

На основе работы Авгуропулоса и др.9, в частности, а также Барбатоса и др.11 и Ланди и др.14,16, керамические монолиты из кордиерита с сотовой структурой 400 cpsi (Paul Rauschert GmbH & Co. KG) , Германия) были покрыты смешанным оксидом CuO/CeO2. Монолиты имели длину 70 мм и диаметр 12 мм, что давало объем 7,9 см3.

Однако для покрытия керамических монолитов катализатором, как это делалось ранее, не использовалось покрытие предварительно синтезированного оксида. Вместо этого был синтезирован раствор предшественника смешанного оксида CuO/CeO2 (молярное соотношение Cu/(Cu + Ce) 0,15), описанный Авгуропулосом и др.9, и монолиты погружались один раз (монолит № 1) или дважды (монолит №). 2) в этом вязком растворе. Монолиты, покрытые раствором прекурсора, затем прокаливали при 450 °C, при этом катализатор образовывался непосредственно на поверхности монолитов. По сравнению с промывочными покрытиями использование вязкого раствора-предшественника дает преимущество более плотной адгезии к носителю, в то время как классические методы приготовления, такие как осаждение, трудно реализовать для получения гомогенных каталитических покрытий. Кроме того, таким же образом из раствора предшественника готовили порошок с целью определения характеристик материалов. После однократного нанесения покрытия и прокаливания нанесенное количество материала катализатора составляло 446 мг в случае монолита №1. В случае монолита №2 было проведено двойное покрытие, в результате чего было получено около 768 мг каталитического покрытия.